概述  

地質(zhì)碳封存（GCS）是緩解大氣CO₂濃度增加引起的全球變暖的必要手段。為了安全有效地進(jìn)行GCS操作，需要研究在相關(guān)GCS條件下與CO₂-鹽水-巖石的地球化學(xué)反應(yīng)。在這個(gè)應(yīng)用中，研究了二氧化碳-鹽水-黑云母相互作用，并在反應(yīng)僅3小時(shí)后觀察到纖維狀伊利石的形成。纖維狀伊利石在較長的反應(yīng)時(shí)間后分離并釋放到溶液中，表明含水層中潛在的滲透性降低，因?yàn)槔w維狀伊利石會(huì)堵塞孔隙空間，影響進(jìn)一步的CO₂注入。

實(shí)驗(yàn)

在GCS現(xiàn)場，存在高溫高壓，鹽水中含鹽濃度高（尤其是NaCl）。為了模擬GCS條件，如圖1所示，氣體（如CO₂）可通過Teledyne Isco注塞泵注入高溫反應(yīng)器。這種單泵裝置用于保持恒定壓力的能力。在反應(yīng)過程中，二氧化碳會(huì)溶解到溶液中。但是，重要的是保持注塞泵和反應(yīng)器之間的閥門打開，并將柱塞泵設(shè)置為恒壓模式。
在反應(yīng)過程中，溶液中的二氧化碳會(huì)被消耗掉，因此二氧化碳可以連續(xù)泵入反應(yīng)器以保持設(shè)定壓力。在經(jīng)過不同的反應(yīng)時(shí)間（例如3、5、8、17、22、44、70小時(shí)和6天）后，連接注塞泵和反應(yīng)器的閥門關(guān)閉，以防止二氧化碳進(jìn)一步注入反應(yīng)器。然后打開反應(yīng)器的氣體釋放閥釋放二氧化碳。同時(shí)，反應(yīng)器被冷卻到室溫。
釋放壓力并降低溫度后，打開反應(yīng)器，通過ICP-MS分析溶解于水中的離子濃度，以代表黑云母的溶解程度。用原子力顯微鏡、掃描電鏡對反應(yīng)后的黑云母表面進(jìn)行分析，研究其表面形貌變化及次生礦物的形成。

巖石/水 比率: 1片黑云母片和4毫升溶液，0.015克/4毫升

運(yùn)行時(shí)間: 3,5,8,17,22,44,70,96,120,144 h.

圖1: 單柱塞泵用于模擬GCS條件

 

備注

在去離子水中進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)作為對照。為了解釋圖2中所示的所有圖像都是CO2在95℃和102 atm 條件下，黑云母片在1M NaCl溶液中與CO2反應(yīng)后采集的。實(shí)驗(yàn)也在較低的溫度下進(jìn)行。如35℃伊利石形成的動(dòng)力學(xué)減慢，但伊利石在所有溫度下都會(huì)形成。

結(jié)果

如圖2和圖3所示，在GCS條件下，黑云母中纖維狀伊利石的形成和活化可以降低含水層的滲透性。因此，在注入二氧化碳時(shí)可能會(huì)出現(xiàn)問題。

圖2：反應(yīng)基表面纖維狀伊利石形成的AFM觀察圖

 

圖3：纖維狀伊利石和有裂紋表面的黑云母片