防污納米多孔膜修飾在碳釬維微電極對大鼠腦內氧氣的體內監測的應用
氧（O2）參與許多生命活動，其體內監測至關重要。體內電化學碳纖維微電極（CFME）已被證明是一種合適的技術，但其表面結垢傾向對其電流穩定性和可靠性提出了很大挑戰。在此，有科研團隊在CFME表面電接枝了由均勻、緊密排列和垂直排列的納米通道組成的二氧化硅納米多孔膜（SNM），該膜能夠有效保護表面免受生物污染，同時保持對O2的滲透性。與裸CFME相比，植入大鼠大腦后，SNM/CFME保持其對O2的分析靈敏度。此外，植入電極可以在體內條件下連續監測O2，顯示出良好的電流穩定性，以及快速響應，長達2小時。進一步考慮到SNM的高滲透性、選擇性和生物相容性，他們認為，改良的CFME是一種高度可靠的傳感器，用于長期體內監測O2以及其他神經化學物質，有望在生理學、行為學和神經學研究中發揮作用。
2019年1月28日，林周課題組在《分析化學》（ANALYTICALCHEMISTRY）上發表了題為“In Vivo Monitoring of Oxygen in Rat Brain by Carbon Fiber Microelectrode Modified with Anti-fouling Nanoporous Membrane”的研究論文，報告了一種用防污SNM改性的高防污CFME。他們的目的是探索防污納米多孔膜修飾碳纖維微電極對大鼠腦內氧氣的體內檢測中的穩定性、抗污染能力、生物相容性等。
方法：親水性、高滲透性和抗生物污染的二氧化硅納米多孔膜（SNM）涂層CFME的圖示或大鼠大腦中O2的連續監測。
結果：SNM通過電輔助自組裝方法在CFME表面上生長。圓盤形CFME(d=7m)，稱為d-CFME，用于電化學表征，因為它的表面積可以精確控制。所制備的SNM/d-CFME首先通過循環伏安法(CV)表征，使用Ru(NH3)63+和Fe(CN)63-作為氧化還原探針。由于硅烷醇基團去質子化產生的帶負電荷的表面和較小的通道尺寸（直徑2.3nm），SNM表現出明顯的滲透選擇性，有利于反離子（即陽離子）的傳輸并抑制共離子的傳輸（即陰離子）。因此，Ru(NH3)6的電流大小SNM/d-CFME處的3+與裸CFME相當，表明SNM的高滲透性。相比之下，Fe(CN)63高度依賴于離子強度。更高的離子強度導致更大的電流。相比之下，d-CFME對離子強度幾乎沒有反應。這些結果證明了SNM成功地電接枝到d-CFME上。此外SNM/d-CFME在低離子強度溶液中對Fe(CN)63的電流響應在5小時后沒有顯著變化，表明SNM緊湊且保持相當穩定。
由于CFME的表面積非常有限，因此在其上生長的SNM的透射電子顯微鏡(TEM)表征非常困難。因此，使用相同的方法在玻璃碳電極(GCE)表面上生長大面積SNM，然后通過TEM刮取結構和形態表征。如圖a所示，顯示為亮點的二氧化硅納米孔高度有序且緊密排列，直徑均勻，約為2.3納米。孔密度約為8.4´1012cm2，對應于34.9%的膜孔隙率。圖b所示的TEM照片的橫截面圖顯示SNM由規則取向的平行通道組成，厚度約為79nm。所有這些特征都與之前報道的相似，證明了SNM的成功增長。
結論：我們報告了一種用防污SNM改性的高防污CFME，其由超小、均勻、緊密排列和垂直排列的通道組成。表面親水性、高孔隙率和尺寸排斥效應合理化，以說明SNM具有優異的抗生物污染能力。在體外和體內條件下，SNM能夠有效防止底層電極表面嚴重生物污染，同時保持對O2的高滲透性。因此，植入大鼠大腦的SNM/CFME能夠很好地連續監測O2長達2小時，保持其分析靈敏度和快速響應。采用簡單腦氧模型研究了SNM/CFMEs的防污性能。雖然非侵入性技術，如MRI，也能夠檢測或甚至繪制大腦中的氧氣，但目前的方法可以潛在地擴展到檢測廣泛的電活性物質（如多巴胺、尿酸、抗壞血酸和活性氧）。與其他防污材料相比，SNM的明顯優勢在于其通道尺寸均勻、垂直方向、高孔隙率和超小厚度，對小分子具有高滲透性。高滲透性有利于目標分析物的質量傳輸，從而提高分析靈敏度。
另一方面，未來的工作也將針對SNM的生物相容性和異物效應的探索，盡管二氧化硅是已知的。我們還認為，SNM還可以作為一種高度多孔的納米圖案，用另一個分子層（如PEG、OEG或兩性離子）指導其外表面的進一步改性，從而創建更有效的抗生物污染但具有電化學活性的界面。在這種情況下，改良后的CFME可能工作更可靠，并在更長的時間內運行，有望在生理學、行為學和神經學研究中發揮作用。
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